甲烷直接催化脱氢转化为芳烃和氢新反应的研究

甲烷是天然气和煤层气的主要组分。甲烷分子构型高度对称，是自然界中最为稳定的碳氢化合物之一。长期以来，甲烷直接催化转化制备高品质液体燃料和化学品一直是化学研究的热点和前沿课题之一。1993年，我们首先发现和报导了在无氧以及连续流动条件下甲烷在分子筛担载的金属催化剂上直接活化和转化为芳烃和氢的反应过程，开辟了一条甲烷直接高效转化的新途径；在自行设计的原位固体核磁反应系统（专利装置）中，第一次获得了分子筛B酸中心在高温催化反应中的动态变化规律，发现了Mo/HZSM-5催化剂在甲烷活化中的双功能特性，提出甲烷在多相催化中的酸助活化机理；在对该反应的构效关系充分认识的基础上，成功发展了具有较高性能的Mo/MCM-22催化剂；提出并初步验证了甲烷无氧芳构化与临氧偶联反应的耦合过程，使甲烷的转化率和芳烃收率分别达到18%和12%，催化剂的寿命超过50小时。

成果得到国内外同行的高度认可。自1993年至2003年底，在国际杂志上发表的60篇研究论文，他人引用815次，其中，第一篇论文他人引用达157次。应邀在国际催化杂志上发表综述文章和国际系列会议作特邀报告。迄今为止，国内已有近十五研究团队相继进入该研究领域，研究成果引起了国内外相关化学企业的重视。